Liganden-verknüpfte Platin-Nanopartikel-Netzwerke: Vorläuferstrukturen thermostabiler und katalytisch aktiver Platin-Nanoschwämme
Veröffentlichungsdatum
2024-10-01
Autoren
Betreuer
Gutachter
Zusammenfassung
Pt-Katalysatoren sind das Herzstück in katalytischen Wasserstoffgassensoren. Zum Schutz vor Explosionen sind diese H2-Sensoren für eine Energiewende mit grünem Wasserstoff unerlässlich. Klassische Katalysatorsysteme haben aufgrund geringer Pt-Beladungen jedoch langsame Antwortzeiten und geringe Sensitivität.
Daher befasst sich diese Arbeit mit Netzwerken aus Pt-Nanopartikeln und bifunktionellen Amino-Liganden, die als neuartiges Katalysatorsystem mit hohen Pt-Beladungen zur Verfügung stehen. Bislang wurde angenommen, dass eine thermisch stabile Nanopartikel-Netzwerkstruktur für das langanhaltende und intensive H2-Sensorsignal verantwortlich ist. In der vorliegenden Arbeit wurde jedoch festgestellt, dass die liganden-vernetzten Pt-Nanopartikel nicht die hohen thermischen Stabilitäten hatten, die zuvor erwartet wurden. Eine zusätzliche Untersuchung des Abbau-Mechanismus zeigte dann, dass sich die C-N-Bindungen in den Pt-gebundenen Amino-Liganden spalteten. Zum Abschluss wurden die NP-Netzwerke auf katalytischen H2-Gassensoren eingesetzt und mit einer Kombination aus in-operando FTIR-Spektroskopie und ex-situ STEM/EDX-Messungen untersucht. Insgesamt zeigten die Katalyse-Ergebnisse, dass sich die Liganden zwar schnell und vollständig zersetzt hatten, das H2-Sensorsignal jedoch über 5 Tage stabil blieb. Die strukturelle Untersuchung des Katalysators zeigte schließlich, dass die NP-Netzwerke zwar kollabiert waren, aber sich hieraus ein nanoporöser Pt-Schwamm gebildet hatte, welcher der Struktur des tatsächlich aktiven Pt-Katalysator auf den katalytischen H2-Gassensoren entsprach.
Daher befasst sich diese Arbeit mit Netzwerken aus Pt-Nanopartikeln und bifunktionellen Amino-Liganden, die als neuartiges Katalysatorsystem mit hohen Pt-Beladungen zur Verfügung stehen. Bislang wurde angenommen, dass eine thermisch stabile Nanopartikel-Netzwerkstruktur für das langanhaltende und intensive H2-Sensorsignal verantwortlich ist. In der vorliegenden Arbeit wurde jedoch festgestellt, dass die liganden-vernetzten Pt-Nanopartikel nicht die hohen thermischen Stabilitäten hatten, die zuvor erwartet wurden. Eine zusätzliche Untersuchung des Abbau-Mechanismus zeigte dann, dass sich die C-N-Bindungen in den Pt-gebundenen Amino-Liganden spalteten. Zum Abschluss wurden die NP-Netzwerke auf katalytischen H2-Gassensoren eingesetzt und mit einer Kombination aus in-operando FTIR-Spektroskopie und ex-situ STEM/EDX-Messungen untersucht. Insgesamt zeigten die Katalyse-Ergebnisse, dass sich die Liganden zwar schnell und vollständig zersetzt hatten, das H2-Sensorsignal jedoch über 5 Tage stabil blieb. Die strukturelle Untersuchung des Katalysators zeigte schließlich, dass die NP-Netzwerke zwar kollabiert waren, aber sich hieraus ein nanoporöser Pt-Schwamm gebildet hatte, welcher der Struktur des tatsächlich aktiven Pt-Katalysator auf den katalytischen H2-Gassensoren entsprach.
Schlagwörter
Pt-Nanopartikel
;
Funktionalisierung
;
Katalyse
;
Pt-Nanoschwamm
;
In-operando
;
katalytische Wasserstoffgassensoren
Institution
Fachbereich
Dokumenttyp
Dissertation
Sprache
Deutsch
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Name
Liganden-verknüpfte Platin-Nanopartikel-Netzwerke_Dissertation Daniel Loof.pdf
Size
9 MB
Format
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