Liganden-verknüpfte Platin-Nanopartikel-Netzwerke: Vorläuferstrukturen thermostabiler und katalytisch aktiver Platin-Nanoschwämme
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Liganden-verknüpfte Platin-Nanopartikel-Netzwerke_Dissertation Daniel Loof.pdf | 9.22 MB | Adobe PDF | View/Open |
Authors: | Loof, Daniel | Supervisor: | Bäumer, Marcus | 1. Expert: | Zielasek, Volkmar | Experts: | Lang, Walter | Abstract: | Pt-Katalysatoren sind das Herzstück in katalytischen Wasserstoffgassensoren. Zum Schutz vor Explosionen sind diese H2-Sensoren für eine Energiewende mit grünem Wasserstoff unerlässlich. Klassische Katalysatorsysteme haben aufgrund geringer Pt-Beladungen jedoch langsame Antwortzeiten und geringe Sensitivität. Daher befasst sich diese Arbeit mit Netzwerken aus Pt-Nanopartikeln und bifunktionellen Amino-Liganden, die als neuartiges Katalysatorsystem mit hohen Pt-Beladungen zur Verfügung stehen. Bislang wurde angenommen, dass eine thermisch stabile Nanopartikel-Netzwerkstruktur für das langanhaltende und intensive H2-Sensorsignal verantwortlich ist. In der vorliegenden Arbeit wurde jedoch festgestellt, dass die liganden-vernetzten Pt-Nanopartikel nicht die hohen thermischen Stabilitäten hatten, die zuvor erwartet wurden. Eine zusätzliche Untersuchung des Abbau-Mechanismus zeigte dann, dass sich die C-N-Bindungen in den Pt-gebundenen Amino-Liganden spalteten. Zum Abschluss wurden die NP-Netzwerke auf katalytischen H2-Gassensoren eingesetzt und mit einer Kombination aus in-operando FTIR-Spektroskopie und ex-situ STEM/EDX-Messungen untersucht. Insgesamt zeigten die Katalyse-Ergebnisse, dass sich die Liganden zwar schnell und vollständig zersetzt hatten, das H2-Sensorsignal jedoch über 5 Tage stabil blieb. Die strukturelle Untersuchung des Katalysators zeigte schließlich, dass die NP-Netzwerke zwar kollabiert waren, aber sich hieraus ein nanoporöser Pt-Schwamm gebildet hatte, welcher der Struktur des tatsächlich aktiven Pt-Katalysator auf den katalytischen H2-Gassensoren entsprach. |
Keywords: | Pt-Nanopartikel; Funktionalisierung; Katalyse; Pt-Nanoschwamm; In-operando; katalytische Wasserstoffgassensoren | Issue Date: | 1-Oct-2024 | Type: | Dissertation | DOI: | 10.26092/elib/3469 | URN: | urn:nbn:de:gbv:46-elib84357 | Institution: | Universität Bremen | Faculty: | Fachbereich 02: Biologie/Chemie (FB 02) |
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