Logo des Repositoriums
Zur Startseite
  • English
  • Deutsch
Anmelden
  1. Startseite
  2. SuUB
  3. Dissertationen
  4. Making nanoporous gold a predictable catalyst: From its reliable catalytic activation to a quantitative assessment of mass transport limitations at the example of CO oxidation
 
Zitierlink DOI
10.26092/elib/2779

Making nanoporous gold a predictable catalyst: From its reliable catalytic activation to a quantitative assessment of mass transport limitations at the example of CO oxidation

Veröffentlichungsdatum
2023-12-04
Autoren
Wild, Stefan  
Betreuer
Baeumer, Marcus  
Gutachter
Hagelin-Weaver, Helena  
Zusammenfassung
Ein grundlegendes Ziel in der heterogenen Katalyse ist die Entwicklung von Katalysatoren, deren Eigenschaften vorhergesagt und synthetisch optimiert werden können. Dabei spielen strukturelle und chemische Gegebenheiten von der atomaren bis hin zur meso- und makroskopischen Ebene eine Rolle, die sich in ihrer Gesamtheit auf klassischen Wegen der Katalysatorherstellung häufig nicht zufriedenstellend kontrollieren lassen. Hier bieten nanotechnologische Methoden Alternativen zu neuen Materialien, wie nanoporösem Gold (npAu), dessen hohes katalytisches Potential für Oxidationen bereits nachgewiesen wurde. Trotz seiner definierten Porenstruktur und chemischen Zusammensetzung verhinderten zwei Aspekte jedoch bislang Aussagen zu Struktur-Eigenschaftsbeziehungen, auf deren Basis die Leistungsfähigkeit von npAu umfassend hätte vorausgesagt werden können. Einerseits war unklar, wie sich reproduzierbar ein Oberflächenzustand mit höchstmöglicher katalytischer Aktivität erreichen lässt. Andererseits fehlten Informationen über die Stofftransporteigenschaften des Materials. Am Beispiel der Oxidation von CO konnten beide Fragen in dieser Arbeit erfolgreich geklärt werden. Im ersten Fall erwiesen sich Zyklen, in denen die Katalysatoren vor der Anwendung kurz auf hohe Temperaturen gebracht wurden, als exzellente Aktivierungsmethode, um strukturell identische Proben verlässlich auf dasselbe Umsatzniveau zu bringen. Um den Stofftransport in dem Material quantitativ beschreiben zu können, wurden in Zusammenarbeit mit Prof. Vasenkov in Gainesville (USA) PFG NMR Messungen durchgeführt und die Diffusion von CO und CO2 außerhalb und innerhalb von npAu untersucht. Hierbei handelte es sich um die ersten erfolgreichen Experimente mit einem metallischen porösen Material, auf deren Basis die Tortuosität des Porensystems als für die quantitative Beschreibung des Stofftransportes wichtige Größe bestimmt werden konnte. Damit ließ sich im Folgenden die mikrokinetische Geschwindigkeitskonstante für die von npAu katalysierte CO-Oxidation bei 30 °C zum ersten Mal exakt bestimmen und Maßnahmen zur Minimierung von Stofftransportlimitierungen voraussagen.
Schlagwörter
Heterogene Au-Katalyse

; 

CO Oxidation

; 

Nanoporöse Metalle

; 

Gasdiffusion in Mesoporen
Institution
Universität Bremen  
Fachbereich
Fachbereich 02: Biologie/Chemie (FB 02)  
Dokumenttyp
Dissertation
Lizenz
https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
Sprache
Englisch
Dateien
Lade...
Vorschaubild
Name

Dissertation Stefan Wild elektronisch.pdf

Description
Dissertation Stefan Wild, Fachbereich2, 4.12.2023
Size

3.81 MB

Format

Adobe PDF

Checksum

(MD5):0f36a52ad3dbb9f74523cec89f7e6ed9

Built with DSpace-CRIS software - Extension maintained and optimized by 4Science

  • Datenschutzbestimmungen
  • Endnutzervereinbarung
  • Feedback schicken